二维（2D）材料独特的层依赖电子结构为实现其光生载流子动力学（包括光生载流子产生、分离和界面转移行为）的精确控制带来了可能，深入揭示层数与电子结构之间的关系有望进一步优化和扩展其光电应用。有鉴于此，近日，杭州电子科技大学龙丽媛副教授、王敦辉教授课题组通过限阈生长策略高产率地合成了形貌均一、层厚连续可调的二维菱形相ZnIn2S4（R-ZIS），深入揭示了其电子能带结构的层依赖规律，并基于单一半导体同步实现了面向宽光谱和深紫外两种应用场景的自供电型光电探测器。通过基于硫源浓度调控的限阈生长策略，成功地将2D R-ZIS纳米片阵列的层厚从多层（12层）连续调控至单层。随着二维原子层层厚的减小，R-ZIS呈现出连续可调的直接带隙（2.39 eV至2.77 eV），并伴随着导带底（CBM）和费米能级（EF）的显著上移。高度自洽的实验和DFT理论计算结果证明了这是由于二维原子层层间耦合作用的减弱与不可避免同步增加的Zn缺陷之间的协同效应引起的。值得注意的是，通过调控R-ZIS的CBM和EF，他们成功调制了R-ZIS在光电化学（PEC）器件中的载流子动力学，从而实现连续可调的光吸收带宽、光生载流子分离效率、自供电能力及暗电流噪声。得益于能带结构和载流子动力学的调谐和优化，他们在多层R-ZIS中实现了具有宽光谱（254-765 nm）、响应速度快（12.3/5.3 ms）和响应度高（90.29 mA W-1）的自供电PEC型光电探测器。同时，在单层R-ZIS中实现了在254 nm处具有超高比探测率（1.62×1012 Jones）的自供电PEC型深紫外光电探测器。以上两种光电探测器在宽光谱和深紫外探测两个领域都呈现出优异的性能。这项工作从策略和机制上促进了能带结构调控在2D材料光电器件领域的应用和发展。

图1 层厚与能带结构调控示意图以及深紫外与宽光谱光电探测性能对比

研究成果发表于国际知名期刊Advanced Functional Materials（中科院一区Top，影响因子18.5）上【Junjun Zhang, Liyuan Long, Chengyang Zhao et al. Achieving Tunable Band Structure and Photocarrier Dynamics by Regulating 2D Atomic Layer Stacking Toward High-Performance Self-Powered Broadband and Deep-UV Photodetection. Adv. Funct. Mater (2024). 】文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202411401

杭州电子科技大学的龙丽媛副教授、王敦辉教授与颜士明副教授为论文的共同通讯作者，杭州电子科技大学电子信息学院硕士生张珺珺、微电子研究院龙丽媛副教授为该论文共同第一作者。该研究得到了国家自然科学基金(批准号:62375072、12004089)，国家重点研发计划项目(批准号:2023YFB3508400、2022YFB3504804)，福建省量子操纵与新能源材料重点实验室开放基金(批准号：QMNEM2013)的资助。