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北京大学深圳研究生院潘锋/杨卢奕团队在研发高性能全固态锂电池的玻璃态电解质方面取得进展

作者: 集小微 05-20 18:40
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来源:北京大学 #锂电池# #电解质# #北京大学#
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全固态锂电池是未来高性能储能和动力电池的发展方向,因此设计具有优异离子传输、宽电化学窗口和避免锂枝晶生长与电池短路的固态电解质是开发先进全固态电池的关键。固态电解质的锂离子(Li+)传导能力取决于其化学环境和相应的传输路径,理想固态电解质中Li+的传输行为应尽可能的接近并超过液体电解质。聚合物电解质(例如聚环氧乙烷,PEO)中的离子传输性质与液体相似,然而受制于缓慢的链段运动,其离子电导率和迁移数较低。无机晶体电解质支持快速离子传输和高迁移数,但其同电极的界面接触较差且离子传输受制于晶格周期性和晶体颗粒形成的晶界接触与之间的取向。

北大深圳研究生院新材料学院潘锋团队在2016—2019年承担并完成“材料基因工程研发全固态锂电池及关键材料”的国家重点研发专项,创建了固态锂电池界面“纳米润湿(Nano-wetting)”(Adv. Mater,2017, 1704436)新方法,发现了固态锂电池临界电流短路是起因于锂枝晶在晶界瞬间生长的机理(Adv. Energy Mater, 2019,1900671)。从第一性原理上讲要消除晶界锂枝晶生长在根本的方法是用没有晶界材料——玻璃态材料。然而,一般的玻璃态特性导致的长程无序性限制了对该体系离子传输。潘锋团队基于在锂电池材料基因研究建立的材料结构大数据,发现了系列的一维方向有化学键连接而在其它两个维度方向没有化学键连接的“一维材料”(类比石墨烯的发现,用胶带纸可以不断地撕成的“一维材料”)有上百类(National Science Review,2022, nwac028)。氯化物晶体电解质具有各向同性和锂离子电导率高的特点,有望实现Li+的自由高效传输。潘锋团队基于材料基因大数据选出氯化物具有“一维材料”结构特征,预测其锂离子能快速沿一维通道(一维的有序性)快速传输的类型并使其形成玻璃态体系材料,具有有序性一维通道传输锂离子来超越整体的长程无序性的影响,用于发展从本征上消除晶界与锂枝晶的“玻璃态的固态电解质”。

一维ZrCl4基质的锂盐解离机理与离子传输模式

针对上述理论预测和材料设计,潘锋团队利用具有类无机聚合物链状结构的一维ZrCl4基质实现了多种锂盐(如LiCl、Li2SO4和Li3PO4)的解离,制备了一系列玻璃态氯化物电解质。借助差示扫描量热法(DSC)、原子对分布函数 (PDF)、固态核磁(ssNMR)、聚焦离子束-透射电镜(FIB-TEM)等表征手段证实了电解质的玻璃态特性并结合分子动力学模拟(MD)验证了独特的离子传输模式。具体而言,解离的Li+同[ZrCl6]八面体配位并沿着ZrCl4链(由[ZrCl6]单元共边连接而成)快速传导,表现出与聚合物类似的离子传输。同时,ZrCl4的路易斯酸性能够捕获阴离子,从而实现接近1的高锂离子迁移数。受益于独特的离子传输机制及阴离子化学的作用,1/3Li3PO4@ZrCl4电解质表现出高离子电导率(1.2mS/cm)、宽电化学窗口和低成本,能够实现LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2||Li-In电池的长效循环。这种设计策略同样能够拓展到钠离子导体的合成,制备的1/3Na3PO4@ZrCl4具有0.3 mS/cm的高离子电导率。此类ZrCl4基电解质展示了一种未被报道的离子传导机制,为定制先进的固态电解质提供了一种通用方法。相关研究成果以“1D ZrCl4 Matrices for Enhanced Ion Transport in Glassy Chloride Electrolytes”为题,发表于国际知名期刊《先进能源材料》上。(Advanced Energy Materials,DOI: 10.1002/aenm.202500913 ,影响因子25)

该工作在潘锋,杨卢奕副研究员的共同指导下完成,北京大学深圳研究生院博士后宋永利(现江苏大学资格教授)、博士毕业生薛诗达、硕士生徐梓晋为该论文的共同第一作者。该工作得到了国家自然科学基金、电动汽车动力电池与材料国际联合研究中心、广东省新能源材料设计与计算重点实验室、深圳市新能源材料基因组制备和检测重点实验室的支持。

责编: 集小微
来源:北京大学 #锂电池# #电解质# #北京大学#
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