近日,上海理工大学光电学院联合西班牙CIC nano GUNE和复旦大学等单位的研究人员基于性能优化的THz s-SNOM在低对称单斜晶系Ag2Te纳米薄片中首次观测到面内各向异性太赫兹等离激元。该研究成果以“超限域面内各向异性太赫兹声学等离激元的实空间观测”(Real-space observation of ultraconfined in-plane anisotropic acoustic terahertz plasmon polaritons)为题发表在国际顶尖期刊《Nature Materials》(《自然材料》,中科院一区,影响因子47.656)。上海理工大学为第一单位,陈舒特聘教授为论文第一作者。
图1. 低对称Ag2Te薄层晶体中椭球型太赫兹各向异性声学等离激元传播的艺术示意图
极化激元(Polaritons)指的是光和物质相互耦合形成的准粒子。其中,最具代表的有由光耦合电子或声子振动形成的等离极化激元(Plasmons Polaritons)或声子极化激元(Phonon Polaritons)。极化激元具有突破光学衍射极限、高度局域光场、显著放大近场等能力,被广泛应用在成像、传感、通讯、能源等研究领域并已取得重要进展。极化激元光学已经发展为当今光物理、凝聚态物理、材料科学、半导体科学、生物化学等多学科交叉的前沿研究领域。
近年来,各向异性极化激元被广泛研究,因其方向依赖的传播方式,在光的传播、调控方面具有比各向同性极化激元更高的自由度和产生更为丰富的物理光学现象(如:聚焦、负折射)。自2018年以来,面内各向异性的声子极化激元已经陆续在α-MoO3,α-V2O5,CaCO3以及β-GaO中被观测到。声子极化激元寿命高达数皮秒,具有较长的传播长度,易于从实空间被观测到。值得注意的是,声子极化激元仅存在于横向和纵向光学声子间极窄频段内(即:Reststrahlen band),且多出现在中红外频段。
相比于声子极化激元,等离极化激元可以在可见光到太赫兹宽波段内存在。然而,由于等离激元寿命较短(室温下处于亚ps量级),实空间观测面内各向异性的等离激元传播波尚未能实现。
尤其在技术日趋重要的太赫兹波段,传播等离激元实空间成像极具挑战性。主要原因一方面等离激元寿命近似为太赫兹光场的一个时间震荡周期;另一方面太赫兹散射式扫描近场光学显微技术(scattering type scanning near-field microscopy, s-SNOM,当前典型的近场探测技术)受太赫兹辐射源、探测器、AFM探针技术等限制,仪器性能远低于技术发展成熟的中红外s-SNOM。
研究团队基于性能优化的THz s-SNOM在低对称单斜晶系Ag2Te纳米薄片中首次观测到面内各向异性太赫兹等离激元(图2,3)。通过借助声学模式同时显著提高了等离激元光场压缩能力(高达65倍)和相对传播长度(Lp/λp,Lp为极化激元传播长度,λp为极化激元波长),得以实空间可视化观测椭球极化激元传播波前(图4)。研究团队基于椭球型极化激元进而探索纳米探测材料基本属性(包括:各向异性电子有效质量和损耗因子)新应用。该原创性成果填补了极化激元光学领域空白,对极化激元光学基础和应用研究具有重要指导意义,同时也为太赫兹纳米尺度下基础及应用研究构筑了新平台。
图2. 硅衬底上Ag2Te薄片面内各向异性的太赫兹表面等离激元近场成像
图3. Ag2Te-SiO2-Au异质结中面内各向异性的太赫兹声学等离激元近场成像
图4. 各向异性声学等离激元传播主轴与Ag2Te薄片几何、晶体晶格结构间的关系。
除了探索传统和新型量子材料的基本材料特性之外,超限域太赫兹声学等离极化激元有望构建超紧凑片上太赫兹应用。利用声学极化激元波在纳米间隙中形成的强场增强有望实现超灵敏太赫兹分子传感或强耦合,为太赫兹小型化器件、纳米材料检测等基础及应用构筑了重要研究平台。
该工作得到国家自然科学基金委( 61988102,52225207,11934005)、上海科学技术委员会(23010503400,23ZR1443500)等基金的支持。