近年来,可穿戴生物传感器件因其可动态、无创地监测表皮分泌物中的生物标志物引起了学界巨大的研究兴趣。表皮分泌物包含多种混合物,包括皮脂、汗液和角质层碎片。通常,皮脂分泌率因人而异,并且会在皮肤表面不断积累,直到进行清洁。对于汗液传感器而言,表皮分泌物中的皮脂可能会吸附于传感器表面,或与传感器中亲脂性成分竞争结合,对传感性能造成重大干扰。以往的许多工作专注于提升传感器的灵敏度、选择性和稳定性等性能,而对于皮脂的关注较少。
本研究通过将水凝胶基皮脂过滤膜和基于特斯拉阀的微流控通道集成到可穿戴汗液传感器件中,实现了表皮汗液分析精度的显著提升(图1)。聚偏二氟乙烯(PVDF)微滤膜经过亲水性水凝胶功能化处理,以有效收集汗液,并配有纳米刷结构以促进皮脂的解吸。因此,所制备的膜表现出优异的汗液/皮脂分离和自清洁能力。此外,基于特斯拉阀设计的微流控通道有助于引导汗液的单向流动,从而防止反向流动可能导致的交叉污染,从而进一步提高连续传感的准确性。
图1(A)表皮分泌物纯化的生物传感器件示意图。(B)用于皮脂过滤的PVDF-pHEMAgel-pSBbrush膜的制备工艺。(C) PVDF-pHEMAgel-pSBbrush膜的汗液/皮脂分离原理。(D)电化学传感器的逐层结构,用于高度选择性地检测汗液尿酸、pH和钠离子。
团队所开发的新型传感器件能够精准监测汗液中的尿酸、pH值和钠离子浓度,并通过无线蓝牙实现与用户端的实时数据传输。实验结果表明,集成后的表皮分泌物纯化生物传感器件将尿酸、pH值和钠离子监测的准确度提高了12%,并且广泛适用于酶促和选择性离子传感(图2)。通过在骑行运动期间进行实时运动监测,证明了该生物传感器件能够精确反映佩戴者汗液中钠离子浓度的动态变化(图3)。这种合理设计的能够纯化表皮分泌物的生物传感系统为实现通过汗液进行无创健康监测的准确性和可靠性提供了更加可靠且实用的解决方案。
图2汗液传感器的性能评价。尿酸传感器在(A)纯净溶液,(B)有皮脂添加的溶液,(C)皮脂添加溶液使用过滤器件中的性能。(D)尿酸传感器在三种不同溶液中的灵敏度。(E) pH传感器和(F) 钠离子传感器有无皮脂情况下的性能。(G) pH传感器和(H) 钠离子传感器在三种不同溶液中的灵敏度。
图3 (A)表皮分泌物纯化生物传感器件和定制用户端应用的实时连续汗液pH、钠离子和尿酸传感的照片。(B)信号处理原理图及无线传输电路设计。(C) 运动时使用可穿戴传感器件进行现场汗液监测的照片。(D)实时监测汗液pH、钠离子和尿酸水平。(E)可穿戴传感器件提取的pH、钠离子和尿酸浓度与分析工具验证结果的比较。