近期，合肥工业大学在硒硫化锑体异质结光电子器件研究方面取得新进展，提出了一种用碱金属Cs⁺离子Sb₂(S,Se)₃薄膜中Se/S原子比而调控其能带结构的策略。相关研究成果以“Cs⁺-Induced Se/S Ratio Modulation for Energy Band Engineering in High-Efficiency Sb₂(S,Se)₃ Bulk Heterojunction Solar Cells”为题在线发表在物理材料领域国际权威期刊《Small》上。

硒硫化锑（Sb₂(S,Se)₃）作为一种新兴光伏材料，因其优异的光电和结构特性备受关注。然而，目前基于溶液法制备的Sb₂(S,Se)₃光吸收层普遍存在能带结构排布失衡的问题。当前该领域研究主要聚焦平面异质结（）结构，然而在PHJ光电转换器件中由硒元素纵向梯度分布引发的非理想能带结构问题尤为突出，这会导致载流子传输路径受阻与复合比例增加。针对上述挑战，构建三维体异质结（BHJ）结构展现出独特优势：通过缩短载流子传输路径而降低复合损失，同时倍增的异质结界面面积可显著增强电荷分离效率。本研究创新性地提出了用碱金属Cs⁺离子诱导调控Sb₂(S,Se)₃薄膜中Se/S原子比的策略，缩小了Sb2(S,Se)3薄膜中的Se元素浓度的垂直梯度分布，从而产生了有利于光生电荷传输/分离的能带结构排布。

图1. Sb2(S,Se)3异质结薄膜中元素分布、晶格条纹间距及Se/Sb原子比变化

研究人员通过在水热合成的单晶CdS纳米棒阵列上原位沉积Sb₂(S,Se)₃光吸收层，成功构建了三维互穿结构的Sb₂(S,Se)₃/CdS体异质结光电转换器件。创新性地引入碱金属Cs⁺离子诱导调控Sb₂(S,Se)₃薄膜中Se/S原子比的策略，该策略明显提高了Sb₂(S,Se)₃薄膜的晶体尺寸，降低了其缺陷态浓度，优化了Sb₂(S,Se)₃薄膜垂直方向的能带结构排布。同时，该策略抑制了Sb2(S,Se)3光电转换器件中的光生载流子的复合而延长了载流子寿命，减小了漏电流的产生。这种收窄的Se元素浓度梯度分布抑制了光生空穴传输的能级势垒，而促进了光生载流子的高效传输、分离和收集。最终，采用碱金属Cs+离子诱导的Se/S原子比变化策略的Sb2(S,Se)3薄膜器件获得了8.23%的光电转换效率，是目前基于Sb2(S,Se)3体异质结薄膜器件的最高效率。因此，采用碱金属离子诱导Sb2(S,Se)3薄膜中原子比变化的策略有助于构建高质量的Sb2(S,Se)3 BHJ薄膜和制备高效的Sb2(S,Se)3 BHJ光电转换器件。

图2. Sb2(S,Se)3薄膜能级结构演变及光电转换性能

合肥工业大学为论文第一署名单位，陈俊伟副教授、许俊教授为论文共同通讯作者。上述研究工作得到了安徽省自然科学基金、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务经费等项目的资助。