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北理工团队在二维铁电材料CuVP2S6的直接合成与神经形态计算方面取得重要进展

作者: 集小微 07-14 16:41
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来源:北京理工大学 #二维材料# #铁电材料# #CuVP2S6#
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近日,北京理工大学物理学院周家东教授团队在二维铁电材料CuVP2S6合成与神经形态器件研究中取得突破。通过化学气相沉积法首次合成了二维CuVP2S6晶体材料,并结合球差电子显微镜(STEM)系统,揭示了二维CuVP2S6晶体材料的内在铁电机制。基于CuVP2S6的突触器件实现了光学识别-机器翻译集成功能。相关成果以" Intrinsic ferroelectric CuVP2S6 for potential applications in neuromorphic recognition and translation"为题发表于《Nature Communications》。北京理工大学在读博士生赵春雨、董伟康、杨阳及本科生俞鸿彬为该论文共同第一作者,通讯作者为北京理工大学周家东教授。

由于铁电材料具有自发极化特性,并且其极化状态可被外加电场调控,因此在非易失性存储器、逻辑器件和传感器等领域具有广泛的应用前景。传统铁电材料(如钙钛矿氧化物、混合钙钛矿和有机化合物)在室温下难以维持稳定的铁电性,主要由于其临界去极化厚度或界面效应的限制。相较之下,二维(2D)范德瓦尔斯(vdW)铁电材料凭借其无悬挂键的表面、较弱的层间vdW耦合、稳定的极化状态以及原子级集成特性,在非易失性存储器和下一代纳米器件的应用中展现出显著优势。近年来,虽然多种二维铁电材料(如CuMP2S6、SnX等)已通过实验验证,但超薄二维铁电材料的直接合成以及其铁电机制的直接观测仍面临诸多挑战。CuVP2S6,作为一种将磁性钒离子引入过渡金属磷硫族化合物系统的材料,有望实现其室温多铁性和非易失性功能,并在类脑计算系统中具有广泛的应用前景。然而,由于CuVP2S6复杂的晶体结构、较差的稳定性以及复杂的化学反应过程,超薄二维CuVP2S6的直接合成仍然充满挑战。因此,实现二维CuVP2S6材料的合成并研究其铁电极性,对于深入理解其铁电机制并发展新型电子器件至关重要。

本研究通过空间限域化学气相沉积法合成了二维材料CuVP2S6,并采用二次谐波生成(SHG)和压电响应力显微镜(PFM)验证了其铁电性。实验结果显示,在15 nm厚度下,CuVP2S6仍能保持可切换的面外铁电极化,且其铁电相变温度高达650 K。利用外加电场的原位扫描透射电子显微镜(STEM),直接观察到铜离子在VS6八面体框架中的迁移行为,揭示了其铁电性的原子级机制。此外,CuVP2S6展现出优异的光电突触特性,能够用于光学字符识别和神经机器翻译,为类脑计算系统的发展提供了新的思路。该研究为二维铁电材料的设计与应用提供了有力的实验依据,展示了其在非易失性存储器、逻辑器件以及类脑计算领域的巨大潜力。

图1. CuVP2S6的晶体结构与表征。

本研究采用空间限域化学气相沉积法(SC-CVD)合成了高质量四元化合物CuVP2S6。通过精确调控前驱体比例、温度梯度与反应时间,抑制了体相晶体生长,成功制备出不同厚度的CuVP2S6薄片(横向尺寸约20 μm)。拉曼光谱确认了晶体的结构特征,X射线衍射(XRD)证实了沿c轴的高结晶度,X射线光电子能谱(XPS)验证了各元素(Cu, V, P, S)的化学态。综合表征结果证实了所合成CuVP2S6样品的高质量。

图2. CuVP2S6的二次谐波与铁电特性表征。

二次谐波生成(SHG)与压电力显微镜(PFM)表征协同证实了CuVP2S6的本征面外铁电性。SHG测试显示其显著的非中心对称特性:强度随厚度呈二次方依赖关系(图2b),温度依赖SHG测量揭示铁电相变温度高达650 K(图2f),具备优异的热稳定性。PFM电滞回线呈现典型的180°相位回滞与蝶形振幅响应(图2g),证实极化可逆切换特性;通过针尖写入偏压(±7 V)实现可控畴翻转,写入区域显示显著相位/振幅对比(图2h,i)证明15 nm薄片仍保持稳定铁电性。上述结果共同为CuVP2S6的超薄尺度铁电性及高温稳定性提供了实验依据。

图3. CuVP2S6的原子结构及原位Cu离子迁移过程。

本研究创新性地利用高角环形暗场扫描透射电镜(HAADF-STEM),直接观测了原子尺度下CuVP2S6中铜离子的动态迁移行为。电子束辐照和电压驱动Cu离子迁移的行为,生动地展示了原子演化对铁电性能的影响。该发现为原子尺度下铁电机制研究提供了关键见解,为CuMP2S6(M=In,Cr,V)器件的未来设计和性能调控提供了指导。

图4. 基于铁电CuVP2S6突触器件的电子特性与光电特性。

为探究CuVP2S6材料的突触特性,本研究制备了石墨烯电极垂直器件(图4a)。器件I-V曲线呈现随扫描电压增大的滞后窗口(图4b),并通过扫描速率无关性验证了非陷阱态效应。电脉冲测试(-1~-2 V, 10 ms)显示突触后电流(PSC)衰减后恢复,体现短程抑制(STD)特性(图4c)。双脉冲刺激诱发双脉冲易化(PPF)与抑制(PPD)效应,PPD比率随脉冲间隔增大呈双指数衰减(图4d)。电导调制实验表明CuVP2S6具有优秀的线性长程增强(LTP)/抑制(LTD)特性及更宽电导态(图4f)。光电测试揭示520 nm激光可模拟电脉冲实现STP/LTP转换及PPF效应(图4g-h),其光电协同特性为感存算一体提供新路径。

图5. 铁电CuVP2S6突触器件用于手写字母识别与神经机器翻译。

基于CuVP2S6材料的多级电导调控特性,提出了一种类脑神经网络芯片结构,集成了二维突触器件。该芯片通过模拟生物突触权重分布机制,成功实现了跨模态智能处理功能:在光学字符识别任务中,卷积神经网络凭借突触器件的精密权重调节达成高精度识别;在神经机器翻译任务中,Transformer架构利用多级电导态实现翻译质量逼近理想浮点模型,部分样本因动态权重优化表现更优。实验证实,电导多态特性可有效支撑复杂认知任务的硬件级处理,同时光电协同机制为感存算一体架构提供新路径。

该工作为设计新型二维铁电材料开辟了新途径,扩展了室温铁电材料库,为二维材料在光电融合神经形态计算领域的应用铺平了道路,助力了感存算一体芯片的发展。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京市自然科学基金、北京市杰出青年科学基金的资助,并获得了北京理工大学分析测试中心的技术支持。

文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-025-61508-4

责编: 集小微
来源:北京理工大学 #二维材料# #铁电材料# #CuVP2S6#
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