近日，复旦大学微电子学院杨迎国、陈更生联合研究团队与北京交通大学物理科学与工程学院唐爱伟、东南大学集成电路学院卢海洲、上海光源邰仁忠/李丽娜及吉林大学物理学院纪文宇/电子学院谢文法等研究团队合作，在电致发光二极管（LED）的发光界面调控和机理研究方面取得重大突破。研究团队通过创新半导体制备工艺，一步构建三维/二维（3D/2D）有序垂直取向异质结，成功将电致发光二极管外量子效率（EQE）提升至42.9%（认证效率为42.3%），刷新了该领域的世界纪录。该研究成果于2026年2月11日以“Maximizing perovskite electroluminescence with ordered 3D/2D heterojunction”为题在线发表于国际顶级期刊《自然》（Nature, DOI:10.1038/s41586-026-10134-1），这是杨迎国继2024年、2025年作为共同第一作者在《Nature》期刊发表发光二极管系列研究突破后，在该领域取得的又一重要进展。
随着新型显示与照明领域对高效稳定、低成本光源需求的不断提升，金属卤化物钙钛矿发光二极管（PeLED）因其高亮度、高效率、高色纯度及低成本、可柔性加工等优点而备受关注。其中，准二维钙钛矿是通过引入有机长链分子，将无机结构层有序分隔，形成由不同层数钙钛矿自然堆叠而成的多量子阱结构，可有效约束激子，提升发光效率。然而，在PeLED器件制备中传统制备方法往往导致3D相与2D相随机分布、取向杂乱，带来表界面缺陷密集与能量分布无序两大瓶颈，不仅引发严重非辐射复合，也阻碍电荷高效传输。
研究团队提出“分子自组装有序界面诱导模板化结晶”的全新策略
为突破这一困局，研究团队提出“分子自组装有序界面诱导模板化结晶”的全新策略：在空穴传输层上引入富含羟基的聚合物PEIE，其既能通过氢键与底层稳定结合形成有序自组装，又可借助羟基与钙钛矿前驱体中的金属离子配位，形成高密度“分子锚点模板”。杨迎国等利用同步辐射GIWAXS和截面高分辨TEM实验发现：这一策略真正实现了自下而上的有序异质结生长—先诱导3D钙钛矿沿衬底水平取向结晶、垂直取向堆叠，随后在其上方自发组装形成高度有序的2D相—最终构建出3D在下、2D在上的纳米级垂直梯度有序3D/2D异质结，使LED器件的电致发光性能得到显著跃升。
本工作实现三方面重要进展：创制新工艺、揭示新机制、实现新纪录
创制半导体薄膜制备新工艺：研究团队针对准二维钙钛矿中相分布随机、能量失序等挑战，提出了一种基于双层空穴传输层（PVK/PEIE）的界面诱导结晶策略，杨迎国、冯尚蕾等采用变深度的同步辐射GIWAXS和FIB制样的截面HR-TEM实验，揭示出有序3D/2D垂直取向纳米异质结的成功制备（图1a-1g）。从而，通过一步构造3D/2D有序异质结及精准调控生长取向，实现3D相水平取向生长并原位覆盖有序2D层（图1h），形成高效发光界面。
图1. 有序3D/2D半导体异质结的高分辨解析：GIWAXS和截面HR-TEM
原位实验揭示有序3D/2D半导体异质结生长的新机制：杨迎国研究团队自主设计并研制出首台套原位半导体薄膜沉积可视化在线监测装置，进一步开展了in-situ GIWAXS对钙钛矿半导体薄膜制备中微结构的“自下而上”全面原位可视化研究（旋涂、退火直至最终成膜，图2a-2c），并达到亚秒级的时间分辨。实验结果表明，PEIE在PVK层上形成有序的自组装层，而且其中丰富的羟基（-OH）与前驱体中的金属离子形成配位作用，作为生长的成核模板，自下而上诱导钙钛矿首先形成平行于衬底排列的3D相，随后在3D层上方自发长出高度取向的2D相（图2e）。
图2. 原位GIWAXS揭示有序3D/2D半导体异质结的形成机制
该有序梯度结构将器件的发光区域限制于有序3D/2D异质结内部，使激子远离表面缺陷密集区，有利于辐射复合与发光增强。相比之下，未修饰的钙钛矿薄膜在从表面到体相的整个方向上均呈现随机混合相分布和无序晶体取向（图1i和2d），难以对薄膜结晶过程及激子行为进行有效调控。该结果清晰地揭示了PEIE在诱导有序异质结构形成和提升发光性能方面的关键作用，优化后的薄膜光致发光量子效率（PLQE）由85%提升至97%（图3b）。
图3. 有序3D/2D半导体异质结薄膜的光学和形貌特性
效率与稳定性同步跃升，有序3D/2D垂直取向异质结带来三重增益：（1）发光区域被精准约束在3D/2D界面，远离表面缺陷，显著抑制非辐射复合；（2）薄膜结晶质量大幅改善，光致发光量子效率提升至97%，激子寿命明显延长；（3）2D相形成的微纳褶皱结构有效增强光子散射，使光取出效率高达45.4%。
基于该结构的绿光PeLED器件表现出色，不仅实现42.9%的峰值外量子效率，在100cd/m²初始亮度下的工作寿命较对照组提升3.6倍，稳定性达到国际先进水平，展现出该方法在高效LED器件构筑中的巨大潜力。
图4. 基于有序3D/2D半导体异质结的电致发光二极管性能
迈向产业化的重要一步
高效率、低成本、可溶液加工的PeLED，凭借优异性能逐步展现出替代现有OLED显示技术的巨大潜力。本研究实现的重要突破，不仅刷新了器件外量子效率纪录，更实现了制备工艺的极大简化，仅需一步旋涂即可获得高性能3D/2D有序异质结，无需复杂后处理，可兼容大面积印刷制备，为下一代低成本、大面积柔性显示技术的产业化应用奠定坚实基础。
本论文通讯作者依次为复旦大学微电子学院杨迎国、吉林大学电子学院谢文法、北京交通大学物理学院唐爱伟、东南大学集成电路学院卢海洲、吉林大学物理学院纪文宇；论文共同第一作者为彭静宇、薛旭兰、刘士浩；论文重要合作者还包括复旦大学微电子学院陈更生、中国科学院上海高研院上海光源邰仁忠/李丽娜、中国科学院上海应用物理研究所冯尚蕾、吉林大学张汉壮等。同时，研究团队感谢吉林大学白雪和张宇、西安交大刘宇航及牛津大学袁忠诚等的讨论与建议。
该工作得到了复旦大学、复旦大学微电子学院、国家大科学装置上海同步辐射光源、中国科学院上海应用物理研究所电镜系统等的支持，还得到了上海浦东明珠计划、上海市科委项目、中国科学院仪器研制项目、国家自然科学基金项目、国家高层次特殊人才支持计划等的支持。
