近期，北京大学新材料学院郑家新副教授课题组与深圳屹艮科技合作，开发了耦合电荷的矩张量势（Moment Tensor Potential with Charge, QMTP）模型，并基于该模型实现了对锂金属负极界面上发生的电化学和化学反应的分子尺度动态解析。该研究揭示了锂金属与电解液界面耦合过程的动态机制（特别是电荷转移的关键作用），并提出基于电荷转移动力学调控的界面设计新策略。相关研究成果以“Unraveling charge effects on interface reactions and dendrite growth in lithium metal anode”为题，发表于计算材料领域著名期刊npj Computational Materials。

耦合电荷的矩张量势模型示意图

锂金属因其极高的理论容量（3860mAh/g）被视为下一代高比能电池理想负极材料。然而，其实际应用面临着严峻的安全风险和循环稳定性瓶颈，问题根源均指向锂金属与电解液之间复杂的固-液界面行为。具体而言，界面上同步发生的锂沉积/溶解、电解液分解及固态电解质界面相（SEI）动态重构等多重耦合过程，使得对其反应机制的精准解析成为领域内长期存在的挑战。尽管近年来通过原位表征技术（如冷冻电镜、同步辐射XAS）和计算模拟方法已初步揭示了界面组成与结构特征，但目前仍缺乏对界面上发生的电化学和化学反应的深入分析。对锂金属负极的实际应用而言，精确模拟这些复杂反应并了解它们对锂枝晶生长的影响至关重要。

基于QMTP模型与相场模型的锂金属界面反应与枝晶生长的多尺度模拟

研究团队开发的耦合电荷矩张量势（QMTP）模型实现了原子尺度相互作用的动态追踪，并阐明了决定这些反应的电荷转移主导机制。此外，研究团队通过多尺度模拟成功建立了界面反应与锂枝晶生长的关联机制，揭示了电荷转移对界面反应的触发作用及其受电解液浓度影响的规律。研究发现，初始反应阶段更快的电荷转移动力学是调控枝晶生长的关键主导因素。值得注意的是，高浓度电解液体系会促进LiF等无机产物的生成，并形成更致密的界面堆积层。并且，与低浓度体系相比，高浓度电解液下锂金属负极被氧化的趋势更强，这导致总电荷快速增加。

界面反应与锂枝晶生长关联机制示意图

研究团队通过机器学习势场与相场模型的多尺度耦合，实现了对锂金属负极界面反应-枝晶生长耦合机制的全面解析。研究发现，界面反应对枝晶形貌具有显著调控作用，该调控过程受锂金属-电解液界面电荷转移效率的影响。此外，研究表明电荷转移动力学可以被视为一种描述符，用以解释界面上这些复杂行为背后的驱动力。以上关于界面反应的见解有助于在锂金属负极上设计和构建稳定的界面结构。

传统实验手段难以捕捉界面瞬时反应，本研究通过机器学习驱动的分子动力学与相场建模的多尺度耦合，成功实现了界面动态过程的原子尺度解析，展现出弥合这一实验-模拟差距的重要潜力。未来，研究团队将进一步结合AI技术发展先进的材料计算平台，以实现从原子尺度机制到宏观性质调控的直接映射。

郑家新及深圳屹艮科技左沄兴博士为本文的通讯作者，新材料学院博士研究生赖根明为本文第一作者。该研究得到了北京大学深圳研究生院AI4S交叉专项计划、国家自然科学基金数学天元重点专项的支持。