光催化是一种理想的可持续能源转换解决方案。然而,快速的电子-空穴复合限制了光催化反应的效率。调节光电子转移路径以阻止光激发电子-空穴对的重组在增强光催化中起着至关重要的作用。
针对以上问题,西安交通大学电气学院、电工材料电气绝缘全国重点实验室与北京理工大学和澳大利亚阿德莱德大学利用缺陷工程在紫磷中引入不同缺陷构建浅层陷阱态以改变光电子转移途径,抑制了光生电子-空穴对的重组,显著提高了其光催化性能。通过等离子体处理获得磷和锑空位,在紫磷锑(VPSb)中构建CBM附近的浅陷阱态(VPSb-v)。通过时间分辨吸收光谱发现,空位构建的陷阱态可以使光生电子从陷阱态到助催化剂Pt的衰变时间显著缩短(6892 ps(VPSb)à 542 ps(VPSb-v)),而到基态的衰变时间显著增加(235 ps(VPSb)à 10982 ps (VPSb-v))。研究发现空位引入的陷阱态可作为光生电子的储存库,一部分光生电子可以直接转移到助催化剂上进行催化,而另一部分光生电子先储存到陷阱态而后再转移到助催化剂上进行催化反应。该研究证明了陷阱态的引入可以显著降低光生载流子的复合速率,发现引入陷阱态的VPSb-v的光催化产氢率达到5216 μmol g-1 h-1,且具有极高的循环稳定性,远高于已有的非金属半导体光催化剂。
上述研究成果以“紫磷锑缺陷工程改变光生电子转移路径以提高其光催化产氢性能”(Trap Engineering in Violet Antimony Phosphorus: Modulating Photoelectron Transfer Pathways for Enhanced Photocatalytic Hydrogen Evolution)为题发表在催化领域顶级期刊《应用催化B:环境与能源》(Applied Catalysis B: Environment and Energy, IF=22.1)上。论文共同第一作者为西安交通大学博士生赵雪雯,北京理工大学博士生白晓璐,西安交通大学博士生翟锐、高钰婷,通讯作者为西安交通大学电气学院张锦英教授、北京理工大学宋寅教授、西安交通大学电气学院刘志杰教授和澳大利亚阿德莱德大学Shaobin Wang教授,该工作由国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费自由探索专项资金、西安交通大学青年拔尖人才支持计划支持,也得到了电工材料电气绝缘全国重点实验室、西安交通大学分析测试共享中心的大力支持。